Nach seiner Heirat mit der Schriftstellerin Sophie Mereau zog Brentano 1804 nach Heidelberg, wo er mit Arnim die Zeitung für Einsiedler und die Volksliedsammlung Des Knaben Wunderhorn herausgab. Seine Frau starb 1806 bei der Geburt des dritten Kindes; auch die beiden ersten Kinder - Achim und Joachime - sind nur wenige Wochen alt geworden. Zudem erlitt Sophie eine Fehlgeburt. Seine Briefe an seine baldige Frau zählen zu den Meisterwerken romantischer Prosa.